LK-99의 전자 구조

 (arxiv.org)
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  • Pb9Cu(PO4)6O에 대한 DFT 계산은 LK-99 후보 물질이 페르미 에너지를 가로지르는 매우 평평한 Cu 밴드를 가지며, 전자 상관을 포함하면 도핑되지 않은 상태에서 Mott 절연체 또는 전하 이동 절연체가 될 가능성이 큼을 보임
  • 결정 구조 계산은 Pb를 Cu로 치환할 때 실험과 같은 격자 부피 수축 경향을 재현했으며, Cu는 추가 O 원자에서 가장 먼 Pb 위치를 선호함
  • Cu는 사실상 Cu2+ 3d9 구성을 가지며, 페르미 에너지 부근의 두 평평한 Cu d-밴드 폭은 약 120 meV로 매우 좁음
  • 좁은 밴드와 큰 국소 Coulomb 상호작용 때문에 U/W가 약 25인 초강상관 영역에 놓이며, 실험적 금속성을 설명하려면 추가적인 정공 또는 전자 도핑 같은 비화학양론성이 필요할 수 있음
  • 도핑된 경우 평평한 밴드 초전도나 상관 강화 전자-포논 메커니즘은 배제되지 않지만, 초전도 없이 강한 반자성만으로 실험 신호를 설명하는 시나리오는 계산과 잘 맞지 않음

LK-99 주장과 계산의 출발점

  • Pb10−xCux(PO4)6O, x≈1인 물질은 LK-99로 불리며, Lee 등은 상압에서 실온 초전도체일 수 있다는 실험적 징후를 제시함
    • 저항의 급격한 감소
    • 음의 자화율과 자석 위 부상
    • 임계 전류에서의 매우 날카로운 전압 점프
    • 약 400 K와 약 3000 Oe에서 임계 전류 세기가 사라지는 현상
  • 추가 실험이 Pb9Cu(PO4)6O의 실온 초전도 여부를 가려야 하는 상황에서, 이 계산은 결정 구조와 전자 구조를 DFT로 분석함
  • 계산에는 Vasp와 GGA-PBESol 교환-상관 퍼텐셜이 사용됐으며, 보충 자료에는 구조 완화, 부분 DOS, Wannier 투영, DFT+U 자기 계산이 포함됨

결정 구조: Pb 치환과 격자 수축

  • 부모 화합물 Pb10(PO4)6O는 육방정계 lead apatite 구조를 가지며, PO4 사면체에 속하지 않는 추가 O 원자의 위치에 불확실성이 있음
  • 단일 단위 셀에서는 가능한 추가 O 위치들이 대칭적으로 동등하며, 2×2×1 초셀에서 여러 O 배열의 에너지 차이는 단위 셀당 약 6 meV 수준임
    • 이는 약 70 K에 해당해 실온에서는 결정적이지 않음
    • 추가 O 위치에는 상당한 무질서가 있을 수 있음
  • Pb9Cu(PO4)6O에서는 Cu가 추가 O에서 가장 먼 Pb 위치를 차지하는 배열이 가장 안정적임
    • 다른 Cu-O 배열보다 최소 12.1 meV 낮은 에너지를 보임
    • Lee 등의 XRD 기반 논의처럼, Cu가 추가 O 주변의 Pb(2) 자리가 아니라 더 먼 Pb(1) 자리를 점유하는 그림과 맞음
  • 계산된 격자 상수와 부피는 실험값과 비교됨
    • Pb10(PO4)6O 실험값: a=9.865 Å, c=7.431 Å, V=626.28 ų
    • Pb10(PO4)6O 계산값: a=9.825 Å, c=7.371 Å, V=616.22 ų
    • Pb9Cu(PO4)6O 실험값: a=9.843 Å, c=7.428 Å, V=623.24 ų
    • Pb9Cu(PO4)6O 계산값: a=9.661 Å, c=7.226 Å, V=584.04 ų
  • DFT는 Pb를 Cu로 치환할 때 부피가 줄어드는 실험적 경향을 확인하지만, 계산상 수축폭은 실험보다 상당히 큼

전자 구조: 평평한 Cu 밴드와 절연체 가능성

  • 부모 화합물 Pb10(PO4)6O는 DFT에서 절연체로 나타나며, O-p 상태와 Pb-p 상태 사이에 약 2.3 eV의 큰 갭이 있음
  • Pb 하나를 Cu로 치환하면 페르미 에너지를 가로지르는 두 개의 매우 평평한 밴드가 생김
    • 이 밴드는 주로 Cu d-궤도에서 나오지만 O와 강하게 혼성화됨
    • 두 좁은 밴드는 단위 셀당 전자 3개로 채워짐
    • Cu는 사실상 Cu2+, 즉 3d9 전자 구성을 가짐
  • Cu-Cu 거리가 lead-apatite 구조에서 약 10 Å로 커서 Cu-Cu hopping이 매우 작음
    • 페르미 에너지 근처 전도 밴드 폭은 약 120 meV
    • 작은 hopping은 T≳380 K에서 저항이 0.02 Ωcm인 나쁜 금속 상태라는 실험 관찰과도 연결됨
  • DOS는 페르미 에너지에서 주로 Cu-d 성격의 좁은 피크를 보이며, 산소 성분도 상당히 섞임
    • 페르미 에너지 아래 약 -0.4 eV의 DOS는 더 분산적인 밴드에서 오며, 주로 추가 O 성격에 일부 Cu 성분이 섞임

전자 상관: 초강상관 영역과 도핑 필요성

  • 낮은 에너지 전자 자유도는 페르미 에너지를 가로지르는 두 개의 평평한 Cu d-밴드가 지배함
  • 국소 Cu d-d 상호작용은 밴드폭보다 훨씬 크며, cuprate 초전도체와 비슷한 3d9 구성에서는 U≈3 eV로 볼 수 있음
    • 밴드폭 W≈120 meV를 기준으로 U/W≈25
    • 전자 상관을 포함하면 두 평평한 밴드는 Hubbard 밴드로 갈라질 수 있음
  • 정수 채움 상태에서는 도핑되지 않은 Pb9Cu(PO4)6O가 Mott 절연체 또는 전하 이동 절연체가 될 가능성이 큼
    • 금속 또는 부분 편극 자기 상태를 얻으려면 U가 한 자릿수 정도 더 작아야 함
  • 실험에서 금속성이 관찰됐다면, 약간의 도핑이 필요함
    • 이 경우 Pb10−xCux(PO4)6O는 도핑된 Mott 절연체 또는 도핑된 전하 이동 절연체 범주에 놓임
    • 준입자 재규격화가 DFT DOS를 크게 바꾸고, 평평한 Cu 밴드 폭을 더 줄일 수 있음
  • Cu 배열은 단일 단위 셀을 주기적으로 확장하면 2차원 삼각 격자를 이루지만, 더 복잡한 장거리 배열도 배제되지 않음
    • 다른 Cu 배열도 큰 Cu-Cu 거리 때문에 유사하게 평평하거나 더 평평한 밴드를 만들 수 있음
    • 무질서나 더 큰 초셀에서는 전도도가 더 억제될 수 있음
    • 무질서한 Cu 배열은 장거리 초전도에는 불리함

초전도 가능성과 비초전도 설명

  • 계산 자체는 초전도 계산을 수행하지 않았지만, 발견된 전자 구조를 바탕으로 가능한 메커니즘을 논의함
  • cuprate와 달리 작은 hopping과 삼각 격자 좌절은 반강자성 스핀 요동을 억제함
    • 따라서 높은 온도에서 스핀 요동이 짝짓기 접착제 역할을 하는 시나리오는 강하게 불리함
  • 평평한 밴드에서는 강자성이 나타날 수 있으며, 초전도도 평평한 밴드에서 생길 수 있음
    • Pb9Cu(PO4)6O의 밴드 구조가 평평한 밴드와 분산 밴드의 이상적 조합을 제공하는지는 명확하지 않음
    • 다만 페르미 에너지를 가로지르는 밴드 1, 2와 그 아래의 밴드 3, 4는 필요한 구성요소를 갖춤
  • 다른 가능성은 강한 전자 상관과 BCS 전자-포논 메커니즘의 복잡한 결합임
    • Lee 등은 준입자 DOS 증가를 통한 TC 상승 시나리오를 Brinkmann-Rice-BCS 메커니즘으로 논의함
    • 준입자 재규격화는 짝짓기 상호작용도 줄일 수 있어 이 시나리오에는 제약이 있음
    • 계산은 페르미 에너지에서 매우 날카로운 DOS 피크를 보이며, 도핑된 Mott 또는 전하 이동 절연체에서는 더 좁아질 수 있음
  • 1차원 초전도나 2차원 반도체 양자 우물 간 터널링 시나리오는 낮은 에너지 Cu d-밴드의 면내·면외 분산이 꽤 비슷하다는 계산 결과와 맞지 않음
    • 페르미 에너지 아래의 추가 O 밴드 3, 4만 Γ-A 방향 분산이 커서 1차원적으로 볼 여지가 있음
  • 저항 급락은 Cu 도펀트 격자에 영향을 주는 질서화 또는 구조 전이로도 나타날 수 있음
    • 다만 초전도 없는 반자성 상태가 음의 자화율과 Meißner 효과처럼 보이는 신호를 설명한다는 시나리오에는 계산상 반대 근거가 있음
    • 좁은 밴드와 Cu 3d9 구성은 약하게 스크리닝된 spin-1/2를 가리키며, 강한 상자성 응답이 예상됨
    • 이런 상자성을 반자성 궤도 응답이 압도하기는 어렵다고 판단함

결론과 남은 퍼즐

  • Pb9Cu(PO4)6O는 매우 좁은 Cu 밴드 때문에 cuprate 초전도체의 O(1) 수준보다 훨씬 큰 O(10) 규모의 U/W를 가지는 초강상관 영역에 있음
  • Coulomb 상호작용 U가 운동에너지와 밴드폭 W를 지배하므로, 평평한 밴드 초전도나 상관 강화 BCS 메커니즘이 가능할 수 있음
  • 강한 반자성 응답은 기대되지 않음
  • Pb10−xCux(PO4)6O가 실험에서 Mott 절연체나 전하 이동 절연체가 아니었던 점은 퍼즐로 남음
    • 가능한 설명은 x와 별개의 비화학양론성에서 오는 정공 또는 전자 도핑임
    • Pb와 Cu는 모두 2+이므로 x 변화만으로는 Cu2+ 산화 상태가 바뀌지 않음
    • 따라서 Pb10−xCux(PO4)6O는 모든 x에서 절연성을 유지할 것으로 봄
    • O 또는 P 결핍·과잉, 합성 과정에서 O 또는 P가 S로 치환되는 경우가 우발적 도핑 원천이 될 수 있음
  • 합성 과정에서 O 부분압을 조절하거나 소량의 환원제·산화제를 추가하면 도핑을 능동적으로 유도할 수 있음
  • 독립적으로 arXiv에 등장한 다른 세 DFT 연구는 Pb9Cu1(PO4)6O가 절연체라는 결론을 내리지 않았지만, 이후 이론 계산과 실험은 Pb9Cu1(PO4)6O의 Mott 또는 전하 이동 절연 상태를 확인함
  • LK-99의 전도도 점프를 의도치 않은 도핑에 따른 전도성으로 보는 해석 외에, 시료에 남은 Cu2S가 원인이라는 대안 설명도 가능함

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Hacker News 의견들

  • 고온 초전도체의 밴드 구조를 박사과정에서 연구했는데, 페르미 에너지 바로 근처의 Cu d-d 상호작용이 큰 기대를 갖게 함
    다른 초전도체, 특히 cuprate 계열과 매우 익숙한 느낌임. 여러 연구실이 비슷한 밴드 구조를 계산한 걸 보고 LK-99가 실제 초전도일 가능성에 훨씬 더 낙관적이 됐고, 여러 방향의 자석에서 일부 부상이 보이는 영상도 기대감을 줌

    • 반도체 밴드 구조는 알지만 초전도체 밴드 구조는 잘 모르는 입장에서, Cu d-d 상호작용이 왜 초전도를 일으키는지 궁금함
      반도체에서 에너지 준위가 축퇴한다고 전자쌍이 생기지는 않으니, 여기서 제안된 메커니즘이 잘 감이 안 잡힘
    • 멍청한 질문일 수 있지만, 그냥 저항을 측정하는 것만으로 초전도체임을 확정할 수 없는 이유가 궁금함. 0 저항이 정의적 성질 아닌가?
    • 우리가 낚이고 있는 것 같음. 아니면 끌려가고 있거나. 아직 어느 쪽인지는 모르겠지만, 특허에 Salvatore Cezar Pais가 언급된 것만으로도 진지한 사람들은 접어야 할 듯함
      https://news.ycombinator.com/item?id=36967333
      이 사람의 지난 10년간 “발견”에는 초광속 우주선 추진의 조건부 가능성, 고주파 중력파 유도 추진, 압전 유도 상온 초전도체, 관성 질량 감소 장치를 쓰는 비행체, 통합의 근본 힘일 수 있는 Superforce의 존재 등이 있음
      https://scholar.google.com/scholar?hl=en&as_sdt=7%2C39&q=Sal...
      내년에 값싼 반중력 FTL 아이언맨 슈트가 도착하길 기다리는 중임
    • 이게 진짜인지 아닌지 100% 확신하려면 무엇을 봐야 할지, 그리고 그런 검증까지 얼마나 걸릴지 궁금함
    • 자석이 구리관을 아주 느리게 통과하는 영상을 처음 본 뒤로 뭔가 돌파구가 나오길 바라왔는데, 이런 이야기를 들으니 반가움

  • LK-99에 대한 최종 인상은, 설령 성배 같은 물질이 아니더라도 그 뒤에 있는 새로운 재료 아이디어가 엄청나게 흥미롭다는 것임
    cuprate 침투로 결정 격자를 아주 조금, 약 0.5% 수축시키는 발상은 정말 흥미롭다. 지금까지 그런 수축은 거대한 압력이나 매우 낮은 온도, 즉 물리학적 방식으로만 만들어왔으니 LK-99는 적어도 물리학자들이 실패를 인정하고 화학자들에게 시도하게 넘기는 시점을 표시할 수도 있음. 물론 과학 분야를 그렇게 선명하게 나눌 수는 없고 조금 단순화한 말임

    • 물리학자들이 화학자들을 막고 있었던 건 전혀 아님. 응집물질 분야에는 화학자도 많고, 애초에 두 분야가 만나는 지점임
    • 재료의 격자 수축이 왜 초전도에 유리한지 직관적인 설명이 있는지 궁금함. 입자물리학 배경이라 순진한 질문임
    • 응집물질 물리학과 재료화학은 특정 영역에서는 확실히 떼어놓을 수 없게 됨

  • LK-99의 “99”는 이 물질을 처음 합성한 해, 즉 1999년을 뜻하는 걸로 이해함
    이게 모두 사실이라면 왜 이제야 드러났는지 궁금함. 자기들이 뭘 가진 건지 몰랐던 건가?

    • 읽은 바로는 1999년에 이 물질의 첫 단서를 얻었고, 2018년에 추가 연구 자금을 확보했으며, 2020년에 Nature에 첫 투고를 했다가 철회됐다고 함
      이후 개선을 거쳐 2022~2023년에 특허 2건을 냈고, 약 10일 전 공동연구자 중 Kwon이 누출이나 다른 사람이 먼저 발표할 가능성을 우려해 세부 내용을 담은 논문을 먼저 올렸다고 함. 동시에 노벨상은 3명까지만 공유 가능하다는 이유로 자신과 Lee/Kim만 저자로 넣고 다른 사람들을 제외했다는 이야기임. 2.5시간 뒤 LK 쪽이 다시 논문을 올리며 그를 제외한 다른 5명을 저자로 넣었다고 함
    • Sinéad Griffin의 계산이 흥미로웠던 이유는, 초전도가 비전통적인 치환 패턴에 의존하며 Cu 도핑 납 apatite의 대부분 시료에서는 실제로 일어나지 않을 수도 있다는 점을 시사하기 때문임
      그래서 활성 구조가 극소량만 존재했고, 긴 시행착오 최적화가 필요했을 수 있음. 증명과는 거리가 멀지만, 초전도 메커니즘뿐 아니라 시료가 왜 그토록 답답하게 초전도 경계에 걸쳐 있는지도 설명하는 이론이 있다는 점이 꽤 흥미로웠음
      이전 글(https://news.ycombinator.com/item?id=36958419)의 답글들은 구리가 그 격자에 맞지 않기 때문에 단순히 평탄 밴드가 생긴다고 했지만, 구리가 잘못된 격자 위치에 치환됐을 때는 평탄 밴드가 관측되지 않았다는 사실과 맞지 않아 보임. 구리의 홀전자만으로 평탄 밴드가 생긴다면 Pb {2} 위치에만 치환돼도 나타나야 하는데 그렇지 않음. 이 밴드 구조의 등장과 반자성 관측이 함께 있으면 우연에서 공교로 한 단계 올라간 셈이고, 확정하려면 하나가 더 필요함
      참고로 응집물질 물리학자는 아니지만 몇 년 전 대학원 수준 수업은 들었음. 사실 다른 일을 해야 하지만, 적어도 ‘Oumuamua 이후로 가장 재미있는 과학 뉴스 사이클인 듯함. COVID는 “재미”에 넣지 않음
    • 비전문가로서 이해한 바로는 LK-99 자체가 반드시 초전도체인 것은 아님. 다결정이라 매우 불균일한 재료이고, 모든 LK-99가 같은 게 아님
      연구진은 그것이 무엇인지 몰랐고, 초전도 특성이 일관되게 나오도록 만드는 절차도 확정하지 못했던 듯함. 여기까지 조사하는 데 필요한 자원을 얻는 데 오래 걸렸고, 과학자들도 각자의 삶과 커리어가 있어서 최근에야 이 특정 연구로 돌아온 것 같음
    • 시료 하나를 굽거나 만드는 데 일주일이 걸리는 것으로 보이는데, 그래서 검증이 이렇게 “느리게” 진행되는 듯함
      아이디어를 가지고 수십 년 동안 시료를 굽고, 테스트하고, 개선해온 셈임. 과학과 연구비 확보는 시간이 걸림. 다만 어떤 아이디어로 시작했고 왜 20년 동안 붙잡았는지는 모르겠음. 결과나 단서가 없었다면 너무 긴 시간임. 아마 1999년에 다른 공정에서 이상한 시료가 나왔고, 그 뒤로 연구비 담당자들을 설득하고 반복적인 실험을 해 여기까지 온 것일 수 있음
    • 여러 타임라인을 종합하면, 처음에는 시료 측정에서 작은 이상 신호를 봤지만 오류라고 여겼던 듯함
      그런데 연구실 책임자는 다르게 봤고, 죽어가면서 옛 제자들에게 다시 조사해달라고 부탁했다고 함. 2018년에 연구비를 확보했지만, 성격 충돌 등으로 길이 순탄하지 않았던 듯함

  • “Electronic structure of the putative room-temperature superconductor [ Pb_9 Cu( PO_4)_6 O ]” (2023) https://arxiv.org/abs/2308.00676 :
    논문 요지는 DFT 계산에서 x에 따른 격자 상수와 부피 수축이 실험과 매우 비슷하고, Cu2+가 3d9 배치에서 페르미 에너지를 가로지르는 매우 평탄한 Cu 밴드 2개를 보인다는 것임. 이는 Pb9Cu(PO4)6O가 초상관 영역에 있으며, 도핑이 없으면 Mott 절연체 또는 전하 이동 절연체일 수 있음을 시사함. 도핑되면 평탄 밴드 초전도나 상관 강화 전자-포논 메커니즘을 지원할 수 있고, 초전도 없는 반자성체라는 해석은 이 결과와 잘 맞지 않는다고 봄
    초전도: https://en.wikipedia.org/wiki/Superconductivity
    초전도체 분류: https://en.wikipedia.org/wiki/Superconductor_classification
    상온 초전도체: https://en.wikipedia.org/wiki/Room-temperature_superconducto...
    반자성: https://en.wikipedia.org/wiki/Diamagnetism

  • 이 논문들에서 가장 짜증나는 점 중 하나는 VASP가 독점 소프트웨어이고 사용하려면 라이선스가 필요하다는 것임

    • 약 10년간 VASP를 써본 입장에서 맥락을 덧붙이면, VASP는 고체물리/화학 커뮤니티에서 매우 흔한 PAW 평면파 DFT 프로그램임
      FORTRAN90 파일 tarball로 배포되므로, 어떤 의미에서는 사용하는 연구자 모두가 소스 코드에 접근할 수 있음. 내가 있던 연구그룹은 고체 반응 모델링에 유용한 전이상태 탐색 기능을 추가하려고 소스 코드 패치 묶음을 유지했음
      오픈소스 대안도 있지만 널리 받아들여지지는 않았고, 내 경험상 속도도 VASP만큼은 아니었음. GPAW[1]가 한 예임. 오픈소스가 아닌 건 아쉽지만, 접근 권한이 있는 큰 과학자 커뮤니티 안에서는 소스 코드가 공개돼 있고 잘 이해되며 받아들여짐. 다른 고체 DFT 프로그램을 비교하는 사실상의 표준에 가까움
      [1] https://wiki.fysik.dtu.dk/gpaw

  • 이 주제에 관심 있다면 꽤 주목받는 Twitter 스레드가 있음: https://nitter.net/Errorreporrt/status/1685835688216821760

    • 증거라고는 주사기 안의 먼지 같은 사진뿐인 익명 러시아 트롤에게 관심을 주는 걸 멈췄으면 함
      논문을 따르지 않았다는 이유가 “즉시 더 나은 상온 초전도체 제조법을 발명했기 때문”이라고 하고, “초전도체에는 관심 없다”고 하면서 USSR 선전을 계속 트윗함. 왜 이런 HN 스레드에서 흥미로운 출처로 계속 추천되는지 이해가 안 됨
    • Twitter에 로그인하지 않으면 스레드 전체가 아니라 첫 글만 보임. 로그인하고 싶지 않다면 nitter.net을 쓰면 됨: https://nitter.net/Errorreporrt/status/1685835688216821760

  • 여기서 여러 사람이 시연 영상을 언급했는데, 링크가 있는지 궁금함

  • 또 DFT인가? 예측력이 거의 없다는 결론 아니었나?

    • 초전도체일 가능성이 있어 보인다는 사람이 늘어나는 건 좋지만, 동의함. https://nitter.net/MichaelSFuhrer/status/1686267690770739200 같은 실제 전문가들의 스레드는 DFT 연구가 초전도에 필요한 많은 변수를 무시한다고 설명함
      Twitter의 기술 낙관론자들이 이것을 다음 천년 황금시대의 증거라고 말하는 것과는 큰 차이가 있음
    • 그에 대한 출처가 궁금함. 내가 이해하기로 DFT는 강력하고 널리 쓰이는 계산 도구임
      이론이 근사적이긴 하지만, 근사가 좋다면 근사 이론도 꽤 유용할 수 있음

  • 이론적으로는 LK-99가 초전도에 도달한다는 데 동의하는 건가?

    • 물리학 박사과정생이지만 응집물질 물리학 전문가는 아니고, 계산 NMR을 연구함
      이론가와 시뮬레이션 연구자를 봐온 경험상, 여기서는 앵커링 편향과 시뮬레이션 논문이 올라오는 속도가 조금 걱정됨. 물론 그들이 정확히 어떤 연구 절차를 따르는지는 모름
    • 이론적으로는 그 물질의 성질이 어떤 종류의 초전도체를 만드는 데 괜찮을 수 있다는 정도이지, 상온 초전도체여야 한다는 명확한 징후를 제시하는 건 아님
      임계온도는 이런 시뮬레이션으로 탐색할 수 없는 전자-전자 상호작용 같은 요소에 달려 있음. 내가 이해하기로 페르미 준위의 평탄 밴드는 그렇게 드문 게 아니고, 상온이든 아니든 초전도체가 아닌 다른 물질에서도 나타남. 결론은 “완전히 말이 안 되는 건 아닐 수도”에 가깝지, “이 물질이 놀라운 성질을 가진다고 예측했다”는 수준은 아님
    • 제대로 준비된다면 초전도체일 수 있고, 영상에서 본 특성을 보이는 단순 반자성체는 아닐 것처럼 들림
    • 더 정확히는 Stanford의 Sinead Griffin이 낸 비슷한 논문과 맞아떨어진다는 것임
      https://arxiv.org/abs/2307.16892
    • 그렇다. 하지만 100가지 물질이 초전도에 도달했다고 보고하면, 100명의 이론가가 각자의 모델이 그 관측을 뒷받침한다고 논문을 낼 것임
      그 물질들이 실제로 초전도에 도달했는지와는 별개임. 달리 말하면 사후적 설명임

  • 믿기 어렵다. 현재로서는 순수 이론일 가능성이 매우 높고, 실제 적용까지는 아직 긴 시간이 남아 보임

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